ACS Catalysis 致力于發(fā)表有關(guān)多相催化、分子催化和生物催化等具有原創(chuàng)性的研究結(jié)果，領(lǐng)域包括生命科學(xué)、金屬有機(jī)與合成、光化學(xué)與電化學(xué)、藥物發(fā)現(xiàn)與合成、材料科學(xué)、環(huán)境保護(hù)、聚合物發(fā)現(xiàn)與合成以及能源和燃料。
期刊收錄研究方向：旨在報(bào)道涉及已知催化劑的新反應(yīng)和新合成方法、發(fā)現(xiàn)或修飾新催化劑、催化機(jī)理和研究、已知流程的改進(jìn)以及概念進(jìn)展等領(lǐng)域的內(nèi)容。 具體而言，ACS Catalysis涵蓋對本質(zhì)上具有催化作用的分子、大分子和材料的實(shí)驗(yàn)和理論研究，即它們具有催化轉(zhuǎn)化能力
作者簡介
第一作者：殷海濱：現(xiàn)為中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)曾杰課題組博士研究生
通訊作者：李洪良，馬新龍：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)曾杰老師課題組特聘副研究員
曾杰：副校長，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)講席教授。入選國家杰出青年科學(xué)基金、英國化學(xué)會會士（FRSC），擔(dān)任國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃科學(xué)家。研究領(lǐng)域?yàn)槎趸即呋D(zhuǎn)化技術(shù)。已在Nature、Nature Nanotechnology等高影響力學(xué)術(shù)期刊發(fā)表了221篇論文，H因子為74。出版書籍5部。榮獲中國青年科技獎“特別獎"、Falling Walls 科學(xué)突破獎、英國國際發(fā)明展年度國際發(fā)明“鉆石獎"、中國科技產(chǎn)業(yè)化促進(jìn)會科學(xué)技術(shù)一等獎、中國化學(xué)會-贏創(chuàng)化學(xué)創(chuàng)新獎、侯德榜化工科學(xué)技術(shù)青年獎、中國新銳科技人物、安徽省自然科學(xué)獎一等獎、安徽青年五四獎?wù)碌泉勴?xiàng)。研究成果入選國家“十三五"科技創(chuàng)新成就展。
論文簡介
甲烷的直接功能化是一個(gè)關(guān)鍵的挑戰(zhàn)，特別是使用非貴金屬催化劑。該工作通過實(shí)驗(yàn)證明了具有豐富氧空位的金紅石TiO2納米棒可以在沒有光照射的情況下，利用雙氧水（H2O2）可以直接將甲烷輕度氧化成甲醛（HCHO）。甲烷轉(zhuǎn)化的活性隨著氧空位（VO）濃度梯度的增大而增大。在H2O2水溶液中，30 bar CH4，70°C條件下反應(yīng)1 h，VO的TiO2納米棒的總氧化產(chǎn)物產(chǎn)率可達(dá)40.80 μmol，其中對HCHO的選擇性為64.1%。根據(jù)催化結(jié)果，光譜數(shù)據(jù)和DFT，我們確定了反應(yīng)活性中間體，并繪制了相應(yīng)的反應(yīng)路徑。
總體來說，H2O2在VO附近的Ti原子上被活化形成表面過氧中間體，隨后CH4被活化生成甲氧基。甲氧基既可以與水反應(yīng)生成甲醇，也可以與羥基自由基反應(yīng)生成CH3OOH。甲醇被羥基自由基攻擊脫水生成·CH2OH, ·CH2OH進(jìn)一步與羥基自由基反應(yīng)脫水生成HCHO。CH3OOH直接脫水生成HCHO。
實(shí)驗(yàn)中所使用的巖征產(chǎn)品
微型反應(yīng)釜YZPR-25
產(chǎn)品優(yōu)勢：
1、壓力數(shù)顯功能，壓力顯示精度0.01mpa,psi,mpa，bar三種模式切換
2、安全連鎖保護(hù)功能：自由設(shè)置超壓、超溫報(bào)警值，超溫超壓自動報(bào)警并停止反應(yīng)
3、7英寸真彩觸控操作，中英文界面，一鍵切換
4、具備 RS485 通訊，可連電腦控制
巖征儀器
上海巖征實(shí)驗(yàn)儀器有限公司成立于2011年。專注于多通道固定床反應(yīng)器、高通量催化劑評價(jià)裝置、實(shí)驗(yàn)室反應(yīng)裝置、高壓反應(yīng)釜、成套連續(xù)反應(yīng)裝置等領(lǐng)域，為化工、科研、環(huán)保、制藥、醫(yī)療多個(gè)行業(yè)客戶提供成套設(shè)備和一體化解決方案。
巖征儀器是集研發(fā)和生產(chǎn)一體的綜合型企業(yè)，在上海自有8000平米生產(chǎn)工廠，公司通過了ISO9001:2015質(zhì)量體系認(rèn)證和歐盟CE認(rèn)證，產(chǎn)品遠(yuǎn)銷美國、印度和澳大利亞。
